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　　在化学反应中，漫游反应是一种特殊类型的反应机理。中国科学院大连化学物理研究所（以下简称“大连化物所”）近日利用“大连相干光源”发现了首例分子高激发态的漫游反应通道，表明了漫游反应机理在化学反应中的普适性，为理解和预测化学反应提供了新的视角。这项研究成果由大连化物所袁开军研究员和杨学明院士实验团队，联合傅碧娜研究员和张东辉院士理论团队共同完成，文章日前发表在国际学术期刊《科学》上。

　　据介绍，化学反应好似翻山越岭，分子和原子“登山者”要攀登能量壁垒这座“高山”，才能转换为新的物质。在传统的化学反应过渡态理论中，反应主要沿着最小能量路径进行，就像登山者找到最低的山脊线越过高山，以消耗最少的能量。

　　在某些化学反应中，分子可能会从山峰外围“绕远”，从微观的角度看，原子或者基团不会立即从分子中断开，而是在分子附近“晃荡”，忽远忽近，就像宇航员在太空“漫游”一样，最终形成与传统化学反应不同的产物，这就是漫游反应。

　　21世纪初，科学家第一次发现漫游反应。此后，针对漫游反应机理的解析一直局限于分子的低电子态和基态。由于分子只有吸收极紫外光的高能量光子才可以到达高激发态，而高亮度、可调谐极紫外光源十分缺乏，分子达到高激发态时是否存在漫游反应一直未得到证实。

　　“大连相干光源”的出现使难题迎刃而解。袁开军说：“‘大连相干光源’打开了研究分子高激发态反应机理研究的大门。”“大连相干光源”是该研究团队联合上海应用物理研究所研制的我国第一台极紫外自由电子激光，也是全球唯一运行在极紫外波段的自由电子激光用户装置。通过“大连相干光源”输出高亮度、波长可以调谐的极紫外光，能够激发任何分子到特定的高激发态。

　　研究团队利用“大连相干光源”制备了高激发态的二氧化硫分子，并结合自主研制的高分辨离子成像技术探测了激发态氧气产物的量子态分布。实验发现，二氧化硫分子在133纳米波段附近解离产生的激发态氧气产物呈现两种振动量子态分布。

　　随后，傅碧娜和张东辉团队利用自主发展的高精度激发态势能面构建方法和产物量子态分辨的动力学计算，精确重现了实验所观测到的现象，揭示了高激发态的二氧化硫分子可以通过漫游反应产生高振动态分布的氧气产物，而传统的最小能量路径只产生低振动态分布的氧气产物。实验和理论结果的一致，证实了高激发态漫游反应通道的存在，表明了漫游反应在化学反应中普遍存在。

　　“通过这项研究，我们对以往化学反应的理论产生了新的认知，很多传统化学反应理论无法解释的现象都有可能用漫游反应机理得到解释，这将提升人们对化学反应本质的进一步理解。”杨学明说，“每一次基础研究的突破，都扩展了人类认知的边界，扩充了人类的知识储备。”

　　下一步，科研团队将利用“大连相干光源”开展更多分子的极紫外光化学研究，深入理解分子光化学过程在宇宙分子演化和生命起源所起的作用，同时推动科学家发展新的理论模型和计算方法，以此来更精准地描述和预测化学反应。

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